为了满足远程电动汽车和航空的需求，高质量载荷、高面容量电极是实现超高能量锂金属电池(LMBs)的一种很有前途的解决方案。然而，在没有深入研究的情况下，如何实现高质量负载和长循环寿命的运行仍然是一个挑战。在此，我们发现在循环锂金属阳极(LMAs)中出现的极化是导致高质量负载的LMBs循环不良的原因。此外，LMAs快速降解的起因受镀锂过程中质量负荷的影响，这是由镀锂的形貌决定的。因此，控制质量负载可以直接促进锂离子的可逆性，并进一步减轻LMBs中的电池极化，使高质量负载的LMBs具有优异的循环稳定性。因此，我们获得了一个10.1Ah的袋状电池的超高能量密度(605Whkg−1)，在50次循环后，其容量保持在91.7%，能量保持在86%。这种可行的策略为未来设计高能量密度LMBs指明了一条有前途的途径。该论文由刘兆平、邱报团队以OptimizingLiPlatingBehaviorviaControllingArealCapacityofaCathodeforCyclingStabilityon600Whkg−1Lithium-MetalBatteries为题，发表在ACSAPPLIEDMATERIALSINTERFACES上。

创新点：

1、锂镀层行为的优化：

论文中提出了通过控制阴极的面容量来优化锂镀层行为的方法。研究发现，电池在循环过程中出现的极化现象主要与锂金属阳极（LMA）的质量负载有关。通过调整质量负载，可以直接影响锂的镀层形态，从而提高锂的可逆性并减少电池极化，这对于提高高面容量锂金属电池（LMBs）的循环稳定性具有重要意义。

2、高面容量电池的循环稳定性提升：

研究团队通过实验发现，通过调节阴极的质量负载，可以在保持高能量密度的同时，显著提高电池的循环稳定性。特别是，通过优化阴极的质量负载，实现了一个具有605Whkg−1超高能量密度的10.1Ah软包电池，在50个循环后容量保持率达到91.7%，能量保持率为86%，这在高能量密度电池领域是一个显著的进步。

3、锂镀层形态与电池性能的关联性研究：

论文中对不同质量负载下的锂镀层形态进行了深入研究，揭示了锂镀层形态对电池性能的影响。研究指出，随着阴极质量负载的增加，锂镀层从多孔、枝晶状逐渐转变为致密形态，这种形态变化对电池的可逆性和循环稳定性有重要影响。这一发现为设计具有长循环寿命的高能量密度锂金属电池提供了新的理论依据。

图文介绍

Figure1在论文中提供了对高面容量阴极设计对提高锂金属电池（LMBs）能量密度的重要性的直观理解。整体上强调了高面容量阴极设计在提高锂金属电池能量密度方面的重要性。通过减少非活性材料的比例，可以更有效地利用电池的体积和重量，从而实现更高的能量输出。图表1b和1c直观地展示了面容量增加对提升重量和体积能量密度的积极作用。这对于设计高能量密度电池，满足长续航电动汽车和航空应用的需求具有指导意义。

Figure2展示了不同阴极质量负载下LLOs（锂富层氧化物）||Li（锂金属）软包电池的性能表现，包括循环稳定性、充放电行为、结构稳定性和电池的机械完整性。通过压力监测和体积膨胀的分析，这些图表揭示了电池在循环过程中可能遇到的性能衰减问题，如由于体积膨胀引起的容量损失。这些数据为电池设计者提供了关于如何通过调整阴极质量负载来优化电池性能的见解，特别是在追求高能量密度的同时保持电池的循环稳定性和结构完整性。

Figure3展示了高面容量锂富层氧化物（LLOs）||锂（Li）软包电池在循环过程中的降解机制。

电池退化的多尺度分析:通过从宏观到微观的多尺度分析，全面展示了电池在循环过程中的降解机制，包括锂金属的物理和化学变化。

极化与电阻的关联:电阻的增加和极化性能的恶化是电池性能衰减的关键指标，这些图表揭示了它们与电池循环寿命的直接关系。

结构与性能的关系:通过SEM图像和示意图，文章展示了电池内部结构变化如何影响电化学性能，为电池设计提供了结构优化的方向。

死锂的角色:死锂的形成被认为是电池性能衰减的主要原因，这些图表强调了控制死锂形成对于提高电池循环稳定性的重要性。

Figure4通过一系列扫描电子显微镜（SEM）图像，展示了不同质量负载、面容量和电流密度条件下锂镀层的形貌特征。

质量负载的影响:Figure4通过不同质量负载的图像对比，展示了质量负载对锂镀层形态的影响。较低的质量负载可能导致枝晶和多孔结构的形成，而较高的质量负载可能促进更致密的锂镀层形成。

面容量和电流密度的作用:面容量和电流密度的变化对锂镀层形态有显著影响。较低的面容量和电流密度可能导致锂镀层的多孔性和枝晶性，而较高的面容量和电流密度可能促进锂镀层的致密性。

电池性能的关联:锂镀层的形态直接影响电池的可逆性和循环稳定性。致密的锂镀层有助于减少死锂的形成，提高锂的利用效率，从而提高电池的整体性能。

Figure5通过一系列图表，详细展示了不同阴极质量负载、面容量和电流密度对锂金属电池的初始库仑效率（ICE）、循环性能和锂损失的影响。

质量负载的优化:通过调整阴极的质量负载，可以在一定程度上优化ICE和减少锂损失，这对于提高电池的循环稳定性和能量效率至关重要。

面容量和电流密度的平衡:面容量和电流密度的调整对电池性能有显著影响。较高的面容量和电流密度可能导致更快的锂镀层生长，但也可能增加不可逆的锂损失。

电池设计的指导:这些发现为电池设计者提供了重要指导，说明在设计高能量密度电池时，需要仔细考虑阴极的质量负载、面容量和电流密度，以实现最佳的电池性能和循环寿命。

性能衰减的理解:通过TGC测试结果，文章提供了对电池性能衰减机制的深入理解，特别是死锂形成对电池循环稳定性的影响。

Figure6展示了通过精细调控阴极质量负载实现的高能量密度锂金属电池（LMBs）的长期循环稳定性和性能参数。

高能量密度的实现:Figure6b展示了通过精细调控阴极质量负载实现的高能量密度，这对于满足高能量需求的应用至关重要。

循环稳定性的证明:Figure6a和6d通过展示电池在多个循环后的容量保持率和库仑效率，证明了电池设计的长期循环稳定性。

初始性能的评估:Figure6c通过第一个充放电循环曲线，提供了对电池初始性能的评估，为电池的长期性能预测提供了基础。

综合性能的比较:Figure6e通过雷达图，提供了这项工作与现有技术之间的直观比较，突出了电池设计的优势。

总结

LMBs循环寿命差的主要原因是LMAs的快速降解，而LMAs的降解不仅仅由电解质与LMAs之间的副反应控制。阴极的质量负荷也通过改变镀锂量和镀锂速率来改变锂的形态。一般来说，由于不可避免地会形成死锂，所以镀锂层的多孔性更有利于含有剩余的死锂。虽然致密的镀锂层有助于促进CE，但由于非均匀反应，不均匀的表面加剧了死锂的形成。因此，为了延长LMBs的循环寿命，25mgcm−2的使用成功地使LLOs锂电池在长循环寿命后具有显着的容量保持率(在1.1ah下循环150次后为88%;在10.1Ah,605Wh(kg−1)下循环50次后，92%。这项工作提出了通过质量加载调节开发高能LMBs的见解。